随着信息时代的发展,显示屏作为人机交互的基本载体发挥日益重要的作用。作为显示器三原色关键材料之一,高色饱和度的钙钛矿量子点纯红光发光二极管(Pe QLEDs)成为满足Rec.2020标准最有潜力的候选者。然而高性能的纯红光Pe QLEDs仍面临量子点发光材料制备困难、发射颜色不纯、器件效率低等挑战。
叶志镇院士团队在CsPbI3量子点表面引入氯原子构建了核壳结构,通过激子限域解决CsPbI3纯红光高效发光难题,成功制备了高色纯度的高效Pe QLEDs 器件,符合Rec.2020标准,外量子效率超过26%,是目前纯红光钙钛矿发光二极管器件的纪录效率。该研究成果以“Nucleophilic Reaction-Enabled Chloride Modification on CsPbI3 Quantum Dots for Pure Red Light-Emitting Diodes with Efficiency Exceeding 26%”为题在材料化学领域顶级期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie)上发表。
金属卤化物钙钛矿量子点具备加工成本低、发光效率高、光谱可调、色纯度高等优势,是当前发光显示领域的明星材料和研究热点。国际电联针对最 新一代超高清显示提出了Rec.2020色域标准,其中规定纯红色的理想发光波长位于620-650 nm。满足该要求的混合卤素CsPb(Br/I)3钙钛矿材料由于相分离面临严重的光谱稳定性问题,而纯相的CsPbI3量子点发光峰位通常大于670 nm,尺寸缩减至~5 nm才能利用量子尺寸效应实现CsPbI3纯红光发射,然而比表面积的剧增使得量子点需要大量的长链、大位阻的有机配体来稳定其表面,这通常会导致量子点电荷传输性能的大幅降低,从而得到低效的Pe QLED。
受传统Ⅱ-Ⅵ族量子点启发,除了尺寸效应外,还可以通过在量子点表面设计与构建核壳结构从而实现载流子限域,进一步调控量子点的发光波长。但是不同于稳定的原子晶体量子点,钙钛矿离子晶体的本质导致其表面对环境十分敏感,容易在加热以及添加外源前驱体时对其表面造成破坏甚至引起相变,形成能的差异给寻找适合钙钛矿量子点的表面材料进一步增添难度。因此需要找到一种适配于钙钛矿量子点结构乃至合成过程的方式来实现载流子限域结构的构建。
该工作利用钙钛矿量子点表面特性,通过酰氯与有机配体之间的亲核反应,制备了具有载流子限域结构的CsPbI3/PbClx量子点,大幅提升了CsPbI3量子点的光电性能,实现了当前纯红光Pe QLEDs的纪录效率。该工作为在钙钛矿量子点上构建核壳结构进而制备高性能发光二极管器件提供了新的思路。